深圳大学符显珠Appl.Cat.B:富含缺陷的分级介孔Bi/Bi

发布时间：2020-04-12 21:46:14 来源：自考网

研究背景

可再生能源驱动的二氧化碳电化学还原反应(CO2RR)转化为能源密集型化学品或燃料，被认为是实现环境和能源可持续性的潜在方法。在CO2RR的各种还原产物中，高价值液体甲酸(或甲酸盐)作为化工生产的重要原料和燃料电池应用的有用能源载体尤其具有吸引力。此外，考虑到商业可行性，CO2RR中两电子引发CO2到甲酸是较有益的途径。

近年来，环境友好型金属Bi基电催化剂因其对甲酸产物的高选择性而受到广泛关注。通过对Bi纳米结构调控提高其选择性，甲酸盐产物获得了较高的法拉第效率(FE)。由于Bi基催化剂具有产甲酸盐的本征性质，所以活性位点的暴露和电子转移能力是其在CO2RR中获得高甲酸产率的关键。

研究内容

近期，深圳大学符显珠和加拿大Alberta大学的JingliLuo教授等人将超薄的Bi/B_i2O₃金属/氧化物结纳米片直接原位组装在导电碳纤维上(Bi/Bi2O3-CP)，并直接用作CO2RR的集成阴极。

1.分层纳米结构中的单个纳米片由均匀分布、相互连接的Bi和Bi₂O₃相组成，具有介孔和丰富的缺陷，开放的分级介孔结构能够加速了电子的转移，增加CO₂的吸附，缩短了水合CO₂和电解质离子的扩散途径。

2.除了氧空位的引入，Bi/Bi₂O₃局部空间对称性的破坏也带来了结构上的紊乱，造成了许多不协调的位点，导致了不同的局域电子态，从而协同促进了CO₂的活化和质子化以及还原中间体的稳定。

3.Bi/Bi₂O₃-CP在较大的电位范围内，均展现出了较高的电流密度和HCOO^-法拉第效率。-0.87V和-1.17V(vsRHE)时，HCOO^-的质量归一化电流密度分别为32.4和60mA/(mg•cm²)，FE分别为90.3%和77.4%。随着负电位的增加，甲酸盐的生成速率持续增加，在-1.17V时达到最大值(1.12mmol/(mg•cm²•h)。同时，其还表现出较高的能量效率(EE)和良好的反应稳定性。

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